【摘要】

n型、p型鉛硫屬化合物（PbQ，Q = Te，Se，S）已被證明具有較好的熱電性能。近的一些研究，改變帶隙、引入諧振態(tài)等，使得P型鉛硫屬化合物的熱電性能有了顯著提高。本文研究了（PbTe）0.75（PbS）0.15（PbSe）0.1的n型四元復合材料合成，并探討了納米結構對晶格熱導率，載流子遷移率等的影響，并與類似的三元系統(tǒng)（PbTe）1-x（PbSe）x、（PbSe）1-x（PbS）x和（PbS）1-x（PbTe）x做了比較。缺陷和界面處的聲子散射導致晶格熱導率的降低，通過降低載流子遷移率來補償。ZT值在800K時為~1.1，與PbTe、PbSe和（PbTe）1-x（PbSe）x的單相合金的熱電性能相似。

【成果介紹】

通過混合定量的高純度PbS，PbSe，Pb和Te（99.999％），加入0.05,0.085,0.16,0.39mol％的PbCl2摻雜劑，合成終的多晶（PbTe）0.75（PbS）0.15（PbSe）0.1樣品。后經(jīng)過燒結、淬火、研磨等工藝，終得到納米結構的n型（PbTe）0.75（PbS）0.15（PbSe）0.1化合物。

使用德國Linseis的LSR-3測試塞貝克系數(shù)，Linseis LFA1000測試熱擴散系數(shù)，通過ZT = S2Tσ/(κE+κL)計算得到熱電優(yōu)值。

【圖文導讀】

圖1：n型（PbTe）0.75（PbS）0.15（PbSe）0.1X-ray衍射圖案、富含PbS沉淀物的TEM明場圖、能譜分析等。

圖2：不同Cl含量的（PbTe）0.75（PbS）0.15（PbSe）0.1化合物的電阻、塞貝克系數(shù)、霍爾濃度等與溫度的關系。

圖3：n型（PbTe）0.75（PbS）0.15（PbSe）0.1與與其他相關化合物晶格熱導率隨溫度變化關系

圖4：不同Cl含量的n型（PbTe）0.75（PbS）0.15（PbSe）0.1熱電優(yōu)值與溫度的關系

【結論】

納米結構的四元n型（PbTe）0.75（PbS）0.15（PbSe）0.1化合物在800 K時的ZT值為1.1±0.2。與n型二元PbTe，PbSe和三元PbTe-PbSe相比，在載流子濃度相似時熱電優(yōu)值相似，但高于PbS和PbS-PbTe化合物。與基體單相合金相比，晶格熱導率更低。這是由于分布式硫化物第二相的缺陷和界面導致的聲子反射，電子散射的低載流子遷移率補償。納米結構的n型富含PbTe的鉛硫屬元素化物含有100nm左右的沉淀物，而且基體的非相干界面不能提供優(yōu)于單相化合物的熱電效率。需要進一步研究以充分實現(xiàn)各種沉淀物形態(tài)對該四元系復合物的電子傳輸性質的影響。